编辑 | 萝卜皮
开发高能高效电池技术是推进交通和航空电气化的关键方面。然而，电池创新大概需要数年时间才能实现。在非水电池电解质溶液的情况下，选择多种溶剂、盐及其相对比例的许多设想变量使得电解质优化既费时又费力。
为了克服这些问题，卡内基梅隆大学（Carnegie Mellon University）的钻研团队提出了一种试验设想，将机械人技术（一个名为「Clio」的定制自动化试验）与机械学习（一个名为「Dragonfly」的基于贝叶斯优化的试验计划器）结合起来。在单盐和三元溶剂设想空间内对电解质电导率进行自主优化，在两个工作日和 42 次试验中确定了六种赶快充电的非水电解质溶液。与由同一自动化试验执行的随机搜索相比，该结果代表了 6 倍的时间加速。
为了验证这些电解质的实际用途，钻研人员在 220 mAh 石墨∣∣LiNi0.5Mn0.3Co0.2O2 软包电池配置中对其进行了尝试。与使用从设想空间中预先选择的非水电解质溶液的基线试验相比，所有包含机械人开发的电解质的软包电池都显示出改进的赶快充电能力。
该钻研以「Autonomous optimization of non-aqueous Li-ion battery electrolytes via robotic experimentation and machine learning coupling」为题，于 2022 年 9 月 27 日发布在《Nature Communications》。
高功能电池对于运输和航空电气化至关重要。然而，新的电池设想大概需要大量手动尝试来优化资料，这大概需要数年时间。设想资料从根本上说是一个复杂的功能，它以资料配方作为输入和输出功能。通过机械学习有效优化这种黑盒功能已在许多工程领域得到成功证明，包括催化资料、光伏、固态资料和电池充电协议。最近有大量关于将自动化试验与这些机械学习方法相结合的钻研。
希望与通过人工操作试验的资料标准设想相比，「闭环」方法（即，直接与试验计划者耦合的试验的自动执行，协同工作以实现标的，而无需人工操作员的影响）显示出以下特征：（1）闭环试验能够在给定的设想空间内发现最优的资料设想；（2）闭环试验发现最优值更快，试验更少；（3）闭环试验为试验设想（DOE）提供了原则基础，平衡了利用大概具有最好功能的设想区域和探索功能未知的区域。这些特性已在相关领域得到证实，但尚未在水性电解质之外的电池资料设想中得到证实。
在电池中存在的资料中，液体电解质是一个特别需要优化的挑战。溶剂或盐有多种选择，每一种都大概产生截然不同的功能；优化的电解质溶液通常包含超过三种或四种成分。物质选择和物质的相对比例都很重要，创造了一个跨越高效与低效电池功能的高维设想空间。电池电解质可以针对不同的应用进行优化。电解质设想通常必须在每个应用中实现多个相互竞争的标的，因此倍率能力的最好设想大概与循环寿命的最好设想不同。
与这项工作相关的是，赶快充电电池电解质必须能够以高电流速率（5–10 mA/cm^2）将锂离子传输到负极活性资料中，这与体积传输特性（离子电导率、粘度、扩散率、阳离子迁移数）和电极界面动力学密切相关（电荷转移阻抗，去溶剂化动力学）。
卡内基梅隆大学的钻研人员开发了一个名为「Clio」的机械人平台，能够对非水锂离子电解质溶液进行闭环优化。Clio 能够进行高通量试验，以表征一系列溶剂和盐的传输特性。当连接到试验规划器时，Clio 可以在给定的设想空间内高效、自主地探索和优化标的。
图示：自动化电解质试验示意图——「Clio」。（来源：论文）
他们考虑赶快充电的优化，最初专注于大批量离子电导率的单一标的优化，作为提高电池倍率功能的标的。虽然这方面是一个初步的标的函数，但该钻研介绍的工作流程也可以在未来的钻研中实现有效的电解质多标的优化。
Clio 在设想空间中自主优化了溶剂质量分数和盐摩尔浓度的电导率：碳酸亚乙酯（EC）、碳酸乙基甲酯（EMC）和碳酸二甲酯（DMC）作为三元溶剂拉拢；和六氟磷酸锂（LiPF6）作为单盐体系。最好电解质通过在石墨∣∣LiNi0.5Mn0.3Co0.2O2 软包电池中进行的一系列赶快充电电化学尝试。这些结果是针对从设想空间中先验选择的基线电解质报告的。
图示：各种电解质溶液的锂离子电池功能。（来源：论文）
「你大概在特斯拉电动汽车中发现的那种锂离子电池大概含有一种原盐——通常是六氟磷酸锂——以及两种或三种溶解盐的液体溶剂和一种或两种秘密添加剂。」卡内基梅隆大学的能源技术专家 Jay Whitacre 说，「所有这些成分有许多引人注目的潜在拉拢，大概与多种盐、五种或六种或更多溶剂、多种添加剂一起使用，这些拉拢大概非常复杂。」
「这就像把花生酱和巧克力放在一起。」Whitacre 说，「我是一名试验者，一直想找到一种方法，以自动化的方式为电池混合化学物质。」而该钻研的另一位负责人 Venkat Viswanathan 「是计算机建模机械学习的人，他想把人们带出循环。」
钻研人员指出，他们的系统每天大概比普通人类操作员执行更多的试验测量，并且使用的试验室资料数量约为 30%。在未来，他们建议他们的系统大概会被证明是从事这项工作的人的 20 到 1,000 倍。
这些试验的唯一标的是更快充电的电池。然而，科学家们指出，这个系统也可以同时追求多个标的。
「随着我们越来越多地投入到这个项目中，我们的标的是真正的探索和发现，将更复杂的大概的电解质拉拢放入许多尝试电池中，看看什么有效，什么无效。」Whitacre 说。
论文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-022-32938-1
相关报道：https://spectrum.ieee.org/lithium-ion-battery